阴极-电解质界面(CEI)是电化学电池中关键的界面层,因其直接影响电池的可用容量和循环稳定性,应用于锂离子电池等储能系统中。与传统的固态电解质界面(SEI)相比,CEI在阴极材料的高电位下形成,对电池的整体性能有着更复杂的影响。CEI在稳定性、离子传导性和厚度等方面有着独特优势,例如能减少过渡金属的溶解并促进快速离子扩散。然而,CEI在实际应用中也存在难以控制的形成过程、组成不稳定等问题,给电池性能的逐步提升带来了挑战。
有鉴于此,美国太平洋西北国家实验室肖婕教授团队在阴极-电解质界面研究中取得了新进展。该团队设计并制备了一种优化的阴极材料,并在电池结构中应用新的电解质配方,成功调控了CEI的形成过程。通过模型阴极材料的实验验证和纽扣电池测试,他们在提升CEI稳定性的同时,明显提高了电池的可逆性和单位体积内的包含的能量。利用先进的表征手段,团队深入研究了CEI在高电压下的形成机理,发现了影响其性能的重要的条件。这一研究成功解决了长期困扰高能量电池发展的CEI不稳定问题,为逐步优化电池性能提供了新的解决方案。
本综述强调了阴极-电解质界面(CEI)在电化学电池中的关键作用,尤其是在高电压下,CEI的稳定性对电池性能和阴极结构的稳定性至关重要。然而,现有的研究中,CEI相比固态电解质界面(SEI)并未获得足够的关注,根本原因是多数电池在低于4.2V的截止电压下,碳酸盐电解质在阴极上较为稳定。随着高能量电池技术需求的增长,CEI的研究变得更紧迫。
综述探讨了使用模型阴极材料和纽扣电池协议来建立CEI研究的基准方法,得到了更具一致性的结果。通过一系列分析影响CEI形成的因素,如阴极表面化学、电极形貌和电极电位,本文揭示了不同电池系统对CEI层需求的多样性,并总结了现有研究中的不一致性来源。
CEI的形成和性质与电解质成分紧密关联,不同的电解质添加剂和配方在不同的应用场景下导致不同的CEI层结构。通过提升电池工作电压,能大大的提升电池的单位体积内的包含的能量,但也增加了CEI的稳定性要求。本综述提出了适用于不同电池系统的CEI层优化方向,并总结了表征与模拟CEI的技术挑战和未来研究的机遇。
图1:具有不一样形貌的单晶富镍NMCLiNixMnyCozO2 (NMC811: x
图3:在充电过程中,在正极(电池中的阴极)和负极侧(电池中的阳极)上形成的双电层。
图4: 在实验和理论相结合的基础上,解决复杂电化学界面的化学和结构特征方法。
结论展望】本文提供了对电化学界面(CEI)模拟中的挑战与机遇的深入探讨,强调了多种先进的技术的结合在推动研究进展中的重要性。通过结合经典分子动力学模拟与机器学习(ML),研究者能够在较低的计算成本下获得量子级别的精确性,进而有效探索CEI的结构与反应路径。这种方法的重点是准确的原子模型选择,以确保模拟结果与实际电化学设备的相关性。此外,整合实验数据与模拟结果的反馈机制,有助于一直在优化模型,提高预测的可靠性。
在探索CEI的过程中,需关切电池中CEI的实际表现,而不单单是理论模拟。通过采用标准化的硬币电池协议,研究者可以更真实地评估CEI的性能,确保研究成果能够有效转化为实际应用。未来,跨学科的方法、非破坏性表征工具以及对电解质与阳极材料的深度研究,将为改进CEI的结构与性能提供新的思路。
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