纳米科学与工程研讨院杨文胜田志红团队在Advanced Materials上报导电催化硝酸根复原制氨最新研讨成果
纳米科学与工程研讨院杨文胜田志红团队在Advanced Materials上报导电催化硝酸根复原制氨最新研讨成果
发布日期: 2025-02-16 17:59:20
   来源:理士DJW系列  
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  硝酸根都会存在于工业和农业废水中,对自然环境和人类健康产生严重危害。近年来,研讨人员致力于开发绿色低碳的办法将硝酸根转化为氨,以完成“变废为宝”。其间,电化学催化办法已到达挨近100%的法拉第功率,是一种能代替传统Haber-Bosch法制氨的办法,具有比较好的发展前途。但是,大部分研讨会集在中性和碱性介质中进行硝酸根复原,原因首要在于电化学催化剂通常在酸性条件下稳定性较差,且酸性条件下析氢副反响会明显地增强。上述关键问题约束了电催化硝酸根复原法在矿业、冶金或纤维等酸性工业废水净化处理中的直接使用。

  铜基催化剂具有与硝酸根LUMO π*轨迹能级相匹配的高占有且未闭合d轨迹,利于电子向吸附的硝酸根传递,促进复原反响。一起,对析氢反响来说,铜基催化剂有较高过电势,进而为硝酸根复原供给较宽的反响电势窗口。现在,已有研讨将高原子使用率的单原子铜基催化剂使用于硝酸根复原反响;但是,酸性条件下,此类催化剂金属活性中心易丢失。因而,怎样来完成对铜基催化剂的精准调控,并坚持其在酸性介质中的稳定性,是该范畴面对的关键问题。

  近来,我校纳米科学与工程研讨院杨文胜教授/田志红教授研讨团队开发了一种使用碳氧化物载体调控铜基团簇价态的新办法,经过对单原子铜配位的红碳前驱体进行可控热处理,促进斐林反响产生,诱导不同价态铜基团簇在碳氧化物载体上进行可控负载。其间,所负载的Cu2O团簇不只表现出优异的催化功能,并且在碳氧化物载体的维护下具有高稳定性,使其可使用于酸性电催化硝酸根复原制氨反响,在最佳电位下到达92.5%的法拉第功率和3.31 mmol h-1mgcat-1的氨产率,为碳氧化物载体负载金属团簇在电催化范畴的研讨和使用供给了实践根底和理论指导(图1)。相关研讨成果以《Red Carbon Mediated Formation of Cu2O Clusters Dispersed on the Oxocarbon Framework by Fehling’s Route and their Use for the Nitrate Electroreduction in Acidic Conditions》为题宣布在世界尖端期刊Advanced Materials杂志上。纳米科学与工程研讨院博士后巴静雯和北京高压科学研讨中心董洪亮博士为一起榜首作者,纳米科学与工程研讨院杨文胜教授和田志红教授为一起通讯作者。

  杨文胜,国家出色青年基金获得者,河南大学“出色人才特区支撑方案”第二层次特聘教授,博士生导师。首要研讨方向为胶体与界面化学、二氧化硅复合资料规划及宏量制备。宣布学术论文260余篇,他引9000余次,授权发明专利43项。掌管国家重点研制专项、国家高技术发展方案(863)、科技部中小企业立异基金、国家自然科学基金等多个项目。

  田志红,河南大学黄河学者,教授,博士生导师。首要研讨方向为多孔聚合物资料、碳基杂化资料、电化学储能和催化。宣布SCI论文40余篇,其间在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等期刊宣布SCI论文19篇,授权国家发明专利3项。掌管国家自然科学基金面上项目和青年项目,河南省留学人员科研择优赞助项目、国家公派留学基金等项目,作为中方负责人与德国马普胶体与界面研讨所所长Markus Antonietti教授建立了“河南省共价有机聚合物出色外籍科学家作业室”科研渠道。

  本作业得到了国家自然科学基金委、河南大学校内基金和德国马克斯-普朗克学会等单位的全力支撑。